キルラキルは、ガイナックスで『天元突破グレンラガン』を制作した主要スタッフがTRIGGERとして独立した後、企画から立ち上げた初のテレビアニメシリーズ作品で、キャッチコピーは「キルカ、キラレルカ」。
基本的には荒んだ世界を舞台とした学園バトルものであるが、セル画制作の全盛期風の作画や背景などを多用し、着た人間に人知を超えた力を与える制服や自我を持った制服が登場するという、ファンタジー要素も盛り込まれている。
ストーリーは、父の仇を探す女子高生の纏 流子（まといりゅうこ）、父の殺害現場に残されていた巨大な「片太刀バサミ」の謎を追って本能字学園（ほんのうじがくえん）へ転校した。
だが、学園は人間に人知を超えた力を与える制服「極制服」（ごくせいふく）を操る生徒会によって武力と恐怖で支配されていた。
一つ星から最上級の三つ星までの極制服を生徒たちに与え学園を支配する、生徒会長の鬼龍院 皐月（きりゅういんさつき）が片太刀バサミの秘密を知っていると確信した流子は彼女に挑むが、二つ星極制服を着用したボクシング部部長の前に為す術なく敗れてしまう。
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キルラキルのストーリー
ボクシング部の部長に敗走した流子が焼失した自宅跡へ戻り無力さに打ちひしがれていると、突如床板が開いて地下へ落下する。
そこには謎の黒い喋るセーラー服「鮮血」がおり、流子の血を吸ったことで覚醒したそれは、彼女に自分を着用してもっと血をよこすように迫って来た。
一方、学園では流子を炙り出すべく、流子と親しくなった女子生徒の満艦飾 マコの処刑が行われようとしていた。
そこへ乱入した流子はボクシング部部長に「鮮血」の力で逆襲を果たし勝利するが、力を使い果たして倒れてしまう。
やがて、満艦飾マコの父親で闇医者の満艦飾 薔薇蔵の治療を受けた流子は、極制服をもらえない最下級の無星（むぼし）の生徒たちが住むスラムにあるマコの家に居候して学園に通うようになった。
流子とマコの前には、生徒会の配下の女子テニス部部長が立ちはだかる。
「鮮血」の力を引き出せず一度は敗れた流子に、謎めいた担任の美木杉 愛九郎が味方し、「鮮血」を効果的に起動させるグローブ「赤手甲」を与える。
かつて流子の父の纏 一身博士を知っていた美木杉は鬼龍院家の支配を良く思っておらず、流子の父が極制服や神衣（かむい）「鮮血」の開発に当たっていたことや、これらの服は「生命戦維」（せいめいせんい）という生きた繊維でできているという秘密を流子に明らかにしてゆく。
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